Choć takie twierdzenia na początku XX w. były zgoła oryginalne, to nie one zapewniły Funkowi rozgłos. Jego największym osiągnięciem było bowiem odkrycie i wyodrębnienie w 1912 r. grupy organicznych związków chemicznych, niezbędnych dla prawidłowego funkcjonowania żywych organizmów. 

Funk nadał im miano witamin (łac. vita to życie, amina to związek chemiczny zawierający grupę aminową). Natrafił na nie przy okazji badań, jakie prowadził nad chorobą beri-beri, która prowadziła m.in. do uszkodzenia układu sercowo-naczyniowego. Funk doszedł do wniosku, że jej przyczyną jest niedobór witaminy B1.

Zobacz, kto jeszcze znalazł się na naszej liście

Odkrycie wywołało niemałe kontrowersje w środowisku naukowym. Funkowi nie było łatwo przekonać kolegów, że wiele chorób spowodowanych jest właśnie niedoborem witamin. W tamtym czasie uważano bowiem powszechnie, że przyczynami chorób są wyłącznie drobnoustroje oraz toksyny, które produkują. Funk udowodnił światu, że powszechne wówczas choroby niedoborowe – szkorbut czy krzywicę – da się zwalczyć odpowiednim żywieniem. Po stu latach schorzenia te odeszły praktycznie w niepamięć – w przeciwieństwie do witamin.